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，拥立阿里不哥为汗。两汗并立，随即发生战争。

蒙古国军队的主力，原由蒙哥统率侵宋。蒙哥死后，大将哈刺不花率部退据六盘山，与留守这里的浑都海部会合。阿里不哥派出霍鲁怀、刘太平等来陕西，拘收钱谷，企图与六盘山驻军联合，自关中进兵。廉希宪、商挺等来京兆，先发制人。6月，以谋反罪处死霍鲁怀、刘太平，并处死浑都海在四川的党羽乞带不花、明里火者。忽必烈诏令陕西四川宣抚使八春节制诸军，命巩昌权总帅汪良臣统率陕西汉军防御六盘山的军队。

忽必烈亲率大军自开平出发去和林，攻打阿里不哥。9月，至转都儿哥之地。阿里不哥派遣阿蓝答儿领兵南下，至西凉府，与浑都海军会合东来，哈刺不花因意见不和引兵北去。忽必烈命诸王合丹、合必赤与八春、汪良臣等率领蒙、汉军迎战。两军大战于删丹，阿里不哥军溃败。阿蓝答儿、浑都海相继被杀。阿里不哥败逃，退至乞儿吉思地，派遣使者与忽必烈相约，邀集西北诸王正式选汗。忽必烈命宗王移相哥统领一军国驻和林，以待阿里不哥。10月，忽必烈领兵南返，12月至燕京，赏赐拥立诸王。1261年2月，返回开平。

1261年秋，阿里不哥率领斡亦刺等部众，突然袭击移相哥军，乘胜南下。忽必烈得警，急忙征调张柔、严忠嗣、张宏等七处汉军，并令董文炳率射手千人，塔察儿率军士万人随从出征。11月，忽必烈军与阿里不哥战于昔木上脑儿。诸王合丹、驸马腊真、丞相缐真和兀鲁、忙兀二部军为右军；诸王塔察儿、太丑台和史天泽等将左军；诸王哈必赤将中军，合势进攻，斩阿里不哥的大将合丹火儿赤。塔察儿与合必赤分兵奋战，大破斡亦刺军。阿里不哥后军阿速台复至，再战，两军杀伤相当。阿里不哥北撤，忽必烈也还军。

察合台汗领地（兀鲁思）原由兀鲁忽乃妃子摄政。忽必烈即位后，即派遣察合台曾孙阿必失哈偕弟纳邻合丹去阿力麻里主持政事。二王行至途中被阿里不哥捕获。阿里不哥乃派察合台孙阿鲁忽（拜答儿子）去察合台汗地执政，以为声援，并防御在波斯的旭烈兀。阿里不哥远在漠北，从汉地北运的粮食断绝，给养缺乏，便派遣使者去察合台汗领地征敛。阿鲁忽杀使者，转而拥护忽必烈。

1261年秋，阿里不哥领兵往征阿鲁忽。阿鲁忽在普刺城迎战，斩阿里不哥大将哈刺不花。阿鲁忽得胜而回，不再戒备。阿里不哥的后军阿速台突然进至阿力麻里地区，阿鲁忽败走和田、喀什噶尔。阿里不哥军遂驻冬阿力麻里，阿鲁忽西走撤马尔罕。

阿里不哥进驻阿力麻里后大肆屠掠，阿鲁忽部下多被杀死。1264年春天，又值饥荒，人民死亡甚多。阿里不哥部下将士多逃至驻在阿尔泰地区的扎布汗河上的玉龙答失，共商归降忽必烈。阿里不哥众叛亲离，又怕阿鲁忽报复，走投无路，不得不投附忽必烈。阿里不哥来见忽必烈请罪。忽必烈问他说：我和你谁对？阿里不哥回答说：在以前，是我对。今天，算你对。忽必烈命宗王和将领审讯拥立阿里不哥的诸臣，李鲁欢等被处死。忽必烈又分遣使者征询波斯旭烈兀、钦察别儿哥和察合台兀鲁思的阿鲁忽三王，决定赦免阿里不哥及阿速台罪。不久，阿里不哥病死。

忽必烈经过和阿里不哥的斗争，巩固了自己的地位后，继续进行对南宋的侵略。南宋小朝廷这时内部已衰朽不堪，1276年都城临安（杭州）陷落。以后虽有文天祥、张世杰、陆秀夫等坚持抗战，但不幸先后失败，南宋政权于1279年被完全消灭。

忽必烈从青年时起受汉文化影响较多，即位后又多倚靠汉人地主的支持，所以他的统治日益带有汉化色彩。1271年，在即位10多年之后，正式仿效中国王朝建国号为大元，取《易经》乾元之义。1272年改金中都为大都（北京），宣布在此建都，宫殿建成后即迁都于此。他统治中心日益移入中国内地，成为中国的一个统治王朝。1276年南宋降，1279年追灭南宋卫王于崖山，完成多民族的统一国家。

忽必烈即位后，采纳僧子聪等幕僚的建策，依据汉人封建王朝的传统，颁布即位诏，称皇帝。自成吉思汗建立蒙古国家以来，从未建立年号。忽必烈始建元“中统”，下诏说：“稽列圣之洪规，讲前代之定制。建元表岁，示人君万世之传。纪时书王，见天下一家之义。法《春秋》之正始，体大《易》之乾元。”表明他是中原封建王朝的继承人。

忽必烈借鉴了蒙古、金、宋等国的政治制度，设立行省制度，对某些特殊地方则灵活采用不同的制度，如对吐番地区就采用政教合一