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对此进行了深入思考之后，鲍林取得了突破。他将自己在量子力学、离子大小、已发表的晶体结构和化学规则方面的知识天才地综合起来，提出了一套关于最有可能的结构形式的简单规则。其中最重要的一条称为静电价规则，以已知原子和其他原子成键的能力，即原子价为基础，来确定在某一角上有多少原子会彼此联结。这里的关键是，在这些矿物质中，一个中心原子的原子价会被周围带相反电荷的离子按比例分配。其他的规则涉及到对面和棱的共用。把这些规则组合在一起，同时也考虑到布拉格的紧密组合思想，鲍林概括出一种相对简单的程序，通过这一程序就可以一步一步地排除不可能的晶体结构并预测最有可能的形式。

他在1928年下半年最先在一系列论文上发表了自己的规则，作为对索末菲60岁生日的献礼。对于一位教会他动用一切工具以得到解决方案的老师来说，这是一份最恰当不过的寿礼了。第二年，他在《美国化学学会学报》上更加详尽地阐述了自己的理论。很快，他的理论在晶体学家中被称作为“鲍林规则”。这些规则十分管用。在他最初的一些论文中，鲍林运用自己的规则解决了两个复杂的硅酸盐晶体结构，就是板钛矿和黄玉。鲍林规则使X射线晶体学得以解决以前不可能解决的复杂构造。

但是，鲍林所做的并不仅仅是提出了这些规则。在对硅酸盐的研究中，鲍林设计了一种解决复杂的X射线晶体构造的完整程序，在后来的几十年中，他将不断地求助于这种方法。首先，他利用已知的化学原则，建立了一套结构的规则。如果规则是严谨的话，单纯的化学因素就可以排除许多理论结构，只留下几个最有可能的构造。接着，鲍林把剩下的几种可能做成模型，以辨别哪种是最佳的。通过模型，他可以立体地来审视这些结构，看一下哪些合理，哪些不合理，并不断地摆弄和调整这些模型，直到合适为止。如果模型显示某一构造的原子组合太紧或是太松，那么也可以将这些结构排除在外。最后只剩下一个最有可能的模型。将这一假设的原子结构的特性，包括它可能产生的X射线衍射图谱，与实际的物质作比较，如果符合的话，就可以认为这一结构是正确的。

综合自己的化学和物理知识，加上自己对模型的新兴趣，鲍林已能轻松自如地得到有关的结果，而别人仍陷在令人困惑的X射线数据的泥潭中不能自拔。几年以后，鲍林向他的一位朋友卡尔·达罗阐述了自己的方法，因为后者告诉他，这种方法已经有一个称谓：随机法。达罗请鲍林看一本1909年出版的化学教科书，其中作者谈到了这个早已不用的希腊词，翻译过来的意思就是“通过猜测来领悟真理”。简单地看来，随机法不过是基于一定经验的猜想，就和任何别的科学猜想一样。每个人都可以对分子结构作出猜想，而且尽管你可以将分子的性质与假想结构的计算结果加以比较，从而排除哪些错误的猜想，你也很难说最终的假想结构是严格正确的，因为猜想和现实比较的基础几乎总是有限的实验数据。但是鲍林使用的随机法并不是单纯的猜谜游戏。借助于对化学和晶体学的深刻了解，你得到的最终结构将是唯一的。就像鲍林所说的，“有限的几个方面的一致并不能证明猜想是正确的。要使随机法有意义，作出猜测的原则必须是严格的，这样猜测本身实际上是独一无二的；换句话说，运用这一方法的研究者只允许作出一种猜测。”

鲍林驾驭着自己的随机法解决了一个十分棘手的问题，而且在以后的30年中，他将运用这一方法解开更为复杂的谜题。有时候，他的唯一猜测可能是错误的；而更多的时候，他是正确的。这种“通过猜测来领悟真理”的能力使他在解决棘手的化学问题的竞争中一马当先。最终它将为他赢得巨大的成功和美名，人们觉得他能够神奇地想象出正确的答案，而别人却无能为力。但是，鲍林成功的根源是他的辛勤工作，深刻的化学知识，和作出那种唯一猜想的愿望和胆识。

在发表解决复杂离子晶体规则之前，鲍林被认为是一个前途远大的青年晶体学家。规则发表之后，他已跻身于一流科学家的行列。劳伦斯·布拉格在读到鲍林的文章之后大吃一惊。这个美国年轻人从天而降，在他自己的游戏中打败了自己。鲍林提出的一些思想也是布拉格在研究硅酸盐时所运用的，但是很多则是崭新的。电价规则尤其明确和奏效；几年后布拉格慷慨地称之为“矿物化学中的主要原则”。

鲍林在运用自己的规则方面取得了巨大的成就。在1929年和1930年，他解决了云母的结构问题。云母会开裂成易碎的透明薄片，鲍林发